국립금오공과대학교는 박철민 재료공학부 교수 연구팀이 인하대, 한국전기연구원(KERI), 순천대 연구팀과의 공동연구를 통해 세계 최고 수준의 전고체전지용 리튬(Li)-실리콘(Si) 화합물 음극 소재를 개발했다고 7일 밝혔다.
전고체전지는 모든 구성 요소가 고체로 이루어진 차세대 배터리다. 화재·폭발 위험이 있는 기존 액체 전해질 기반 리튬이온전지를 대체할 기술로 주목받고 있다. 그러나 실리콘 음극은 충·방전 시 심각한 부피 팽창, 낮은 이온·전자 전도도, 고체전해질과의 부반응, 50MPa 이상의 높은 구동 압력 요구 등의 문제로 인해 전고체전지 적용이 사실상 어렵다는 평가를 받아왔다.
연구팀은 '리튬-실리콘 화합물 기반의 완전히 새로운 음극 구조 설계'를 통해 이 모든 난제를 동시에 해결했다. 연구팀은 고도화된 밀도범함수이론(DFT) 계산을 활용해 다양한 리튬-실리콘 화합물의 구조·전도도 특성 등을 체계적으로 분석했다.
그 결과, 기존 실리콘이나 단순 복합체가 아닌 특정 조성의 Li-Si 화합물 상이 전고체전지 음극에 최적임을 규명했다. 특히 Li7Si3 상은 매우 높은 이온·전자 전도도, 충·방전 과정에서 거의 부피 변형이 없는 안정적 반응메커니즘, 황화물계 고체전해질과의 뛰어난 상호 적합성 등을 갖추고 있어 차세대 전고체전지용 음극 소재로 가장 이상적인 구조임을 실험적으로 입증했다.
기존 실리콘 음극은 높은 구동 압력을 가해야 입자 간 접촉이 유지되지만, Li7Si3 상은 높은 소성·탄성 변형에너지를 동시에 갖춰 낮은 구동 압력에서도 치밀한 입자 접촉 안정성을 확보할 수 있다. 그 결과, 일반 실리콘 음극에 필요한 50MPa의 약 1/5 수준인 10MPa에서도 안정적인 전극 성능을 구현하는 데 성공했다. 이는 제조 공정비용과 장비 부담을 대폭 줄여, 전고체전지 상용화에 매우 중요한 이점을 제공한다.
연구팀은 Li7Si3 음극, NCM622 양극, 황화물계 고체전해질(Li6PS5Cl)로 구성된 전고체전지 풀셀을 제작해 성능을 검증했다. 면적용량 15.96mAh/cm2 달성(세계 최고 수준), 6분 급속충전 조건에서 2000회 이상 안정적인 사이클 유지, -10℃~80℃의 넓은 온도 범위에서 안정적 작동, 파우치셀 제작 성공으로 상용화 가능성 확인 등 뛰어난 성능을 확보하며 '세계 최고 수준'의 전고체전지 특성을 입증했다.
이번 연구는 난제로 여겨졌던 실리콘 음극의 부피 팽창, 낮은 전도도, 고압 구동, 구조적 취약성 등의 문제를 단일 소재 혁신만으로 근본적으로 해결했다는 점에서 학계와 산업계의 큰 주목을 받고 있다.
박철민 교수는 “리튬-실리콘 화합물을 통해 기존 실리콘 음극의 구조적·전기화학적 한계를 효과적으로 보완할 수 있는 새로운 해법을 제시했다”며 “높은 에너지 밀도, 초고속 충전 성능, 낮은 구동 압력이라는 장점을 갖춘 본 기술이 전고체전지의 상용화를 가속화하는 핵심 소재가 될 것”이라고 강조했다.
이번 연구는 한국연구재단의 중견연구자지원사업 및 중점연구소 사업의 지원을 받아 수행됐다. 주 교신저자는 박철민 교수이며, 공동 교신저자로 전기준 인하대 교수와 KERI 최정희 박사가 참여했다. 제1저자는 금오공대 김도현 박사과정이며, 공동저자로 김병철 순천대 교수, 최인철 금오공대 교수, 윤정명·이영한 박사과정 연구원, 금오공대 Thondaiman 박사후연구원 등이 연구에 참여했다.
한편 연구 결과는 에너지 분야 세계 최고 수준의 국제 학술지 '줄(Joule)'의 온라인판에 게재됐다. 'Joule'은 네이처·사이언스와 함께 세계 3대 저널로 꼽히는 셀프레스(Cell Press)가 발행하는 에너지 분야 대표 저널이다.
구미=정재훈 기자 jhoon@etnews.com
